導讀
近日,蘭州大學化學化工學院景歡旺教授團隊受邀在《iScience》上發表了題為“Photoelectrocatalytic reduction of CO 2to Paraffin Using p-n Heterojunctions”的研究論文,首次報道了將用半導體模擬植物卡爾文循環實現了二氧化碳和水在光電聯合催化下轉化為長鏈蠟狀有機物,實現了光電催化分解水和二氧化碳還原的高效耦合;為太陽能存儲和二氧化碳減排的工業化應用奠定了基礎。博士研究生王金圓為論文的第一作者,景歡旺教授為通訊作者。
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能源是國民經濟發展和社會生活保障的重要物質基礎。化石能源資源的有限性和使用過程中造成的大量CO2溫室氣體排放的環境污染問題已經很嚴重。這導致全球氣候的厄爾尼諾現象加劇,影響人類社會的可持續發展。如何解決二氧化碳的過度排放和能源緊缺問題,向大自然學習,模仿植物的光合作用是一條有著光明前景的道路。
蘭州大學景歡旺教授團隊從事CO 2的固定和轉化工作二十余年。近幾年,他們根據植物光合作用中的卡爾文循環,巧妙設計構建了系列新型光電催化人工光合成體系---光電催化池 ,它由多重功能化的光陰極、BiVO 4光陽極、KHCO 3電解液和外加光電池構成。其中的反應不僅涉及光電催化CO 2還原和光解水,還包含控制C-C偶聯反應 的卡爾文循環過程。
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本文是又一例將光電陰極和卡爾文循環合二為一的范例:由MOFs前驅體制備出氧化鈷-氧化鋅-氧化銅的p-n半導體異質結催化CO2在水中直接制備長碳鏈有機含氧化合物并放出氧氣,MOFs的形狀提供了類似植物細胞的空間效應,p-n異質結的內界電場促進了C-C偶聯,并限制了體系的產氫,從而制備出了超過290個碳鏈的蠟狀有機物,實現了 將太陽能高效存儲為化學能-- 碳基能源分子之目的。新型人工光合成系統的光量子效率為1.95% (扣除偏壓-0.4V電化學工作站的電量貢獻100%法拉第效率)。
上述研究是與中科院化學所、中科院蘭州化學物理所和中科院煤化所合作完成并受到煤炭轉化國家重點實驗室開放基金、應用有機國家重點實驗室開放基金和甘肅省自然科學基金的資助。
文章詳見鏈接:https://doi.org/10.1016/j.isci.2019.100768
來源 | 蘭州大學 編輯 | 化學加


